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Fakultät für Physik - Digitale Hochschulschriften der LMU - Teil 02/05
In der vorliegenden Doktorarbeit wurden systematisch Methoden zur Manipulation der Dynamik von Exzitonen in Halbleiterstrukturen experimentell studiert. Als Substrat diente eine Al0,3Ga0,7As/GaAs-Heterostruktur mit zwei gekoppelten GaAs-Quantentöpfen. In diesen Systemen können mittels optischer Anregung räumlich indirekte Exzitonen erzeugt werden, die bei experimentell gut zugänglichen Temperaturen von 4 Kelvin lange Lebensdauern von über 10 Mikrosekunden aufweisen. Mittels geeigneter Gatterstrukturen auf den Probenoberflächen konnten maßgeschneiderte laterale Potentiallandschaften für Exzitonen in der Ebene der Quantentöpfe erzeugt und elektrisch abgestimmt werden. In zeitlich variierenden, wellblechförmigen Potentiallandschaften wurden oszillatorische Driftbewegungen über Entfernungen von 4 Mikrometern induziert. Statische Gradientenpotentiale für Exzitonen mit elektrisch manipulierbarer Steigung ermöglichten die Erzeugung und Beobachtung exzitonischer Driftbewegungen über makroskopische Entfernungen von über 100 Mikrometern. Flugzeitmessungen in derartigen Gradientenpotentialen ergaben bei einer Temperatur von 3,7 K exzitonische Driftgeschwindigkeiten von bis zu 2000 m/s. Die exzitonische Mobilität in den Proben wurde als Funktion der Temperatur experimentell bestimmt. Für Temperaturen T unter 10 K wurde eine außerordentlich hohe Mobilität von 10000 cm2/eVs bzw. eine Stoßzeit von 15 ps gemessen, die einer Diffusionskonstante von 30 cm2/s entspricht. Oberhalb einer Temperatur T von 10 K wurde eine zu T^(−6) proportionale Abnahme der Mobilität beobachtet. Ein weiterer Schwerpunkt der Arbeit bestand in der Definition elektrostatischer Fallen für Exzitonen, die dazu genutzt werden können, Bose-Einstein-Kondensation von Exzitonen nachzuweisen. Es wurden linienförmige Fallen realisiert, die im Randbereich lateral mikrostrukturierter SiO2-Schichten auf Halbleiteroberflächen entstehen. Energieauflösende Photolumineszenz-Messungen haben ergeben, daß die Fallen in transversaler Richtung mittels harmonischer Einschlußpotentiale beschrieben werden können. Es wurden Federkonstanten von bis zu 11 keV/cm2, entsprechend einer Quantisierungsenergie von bis zu 5,5 μeV, experimentell beobachtet. Beide Werte übertreffen bisherige Resultate um einen Faktor von 200. Die transversale Ausdehnung und die energetische Tiefe der Fallen liegen im Bereich von etwa 10 Mikrometern bzw. 0,8 Mikroelektronenvolt. Innerhalb der Fallen findet longitudinaler exzitonischer Transport über makroskopische Entfernungen bis in den Millimeterbereich statt. Die Fallen, deren Potentialminima stets etwa 6 Mikrometer außerhalb der Begrenzung der SiO2-Bereiche verlaufen, können bezüglich ihrer exzitonischen Speicherwirkung elektrisch geschaltet werden. Die Ursache der Entstehung der Fallen sowie deren elektrisches Schaltverhalten wurden anhand eines elektrostatischen Modells erklärt.
Fakultät für Physik - Digitale Hochschulschriften der LMU - Teil 01/05
Das Ziel dieser Arbeit war die Untersuchung der Primaerreaktion der Photosensoren Sensorrhodopsin I und II aus dem Archaebakterium Halobacterium salinarum und Sensorrhodopsin II aus Natronobacterium pharaonis sowie die Durchfuehrung vergleichender Messungen an dem zur selben Familie gehoerenden Membranprotein Bakteriorhodopsin. Spektral aufgel�oste Anreg-Abtast-Experimente im sichtbaren Spektralbereich ermoeglichten dabei einen umfassenden Einblick in die schnellsten Prozesse nach der Lichtanregung. Da Femtosekundenlasersysteme mit den erforderlichen Spezifikationen zu Beginn dieser Arbeit noch nicht kommerziell erhaeltlich waren, musste zur Realisierung der Experimente ein Ti:Saphir-Laseroszillator und ein CPA-Verstaerker entwickelt werden, der die benoetigten Lichtimpulse von ca. 100 fs Dauer und 1 mJ Ausgangsleistung bei hoher Stabilitaet lieferte. Erste Hinweise auf das Verhalten der elektronisch angeregten Zustaende der Sensorrhodopsine vermittelten die in einem modifizierten hochempfindlichen Ramanspektrometer aufgenomenen Fluoreszenzspektren. Dabei konnten erstmalig die Fluoreszenzquantenausbeuten der Sensorrhodopsine bestimmt werden und unter gewissen Annahmen auch die Lebensdauern ihrer elektronisch angeregten Zustaende abgeschaetzt werden. Die Anreg-Abtast-Experimente wurden mit einer Zeitau �osung von ca. 100 fs im Spektralbereich von etwa 400 nm bis 700 nm durchgef�uhrt, wobei Absorptionsaenderungen im Promillebereich aufgeloest werden konnten. Innerhalb der ersten 200 fs nach der Lichtanregung wurden bei allen untersuchten Proben schnelle, nichtexponentielle Reaktionskinetiken beobachtet, die durch eine stark gedaempfte Abwaertssbewegung des auf der Potential flaeche des elektronisch angeregten Zustands praeparierten Wellenpakets interpretiert werden koennen. Diese Ergebnisse stuetzen mehrdimensionale Modelle der Primaerreaktion, bei denen der Isomerisierung des Retinals eine schnelle Relaxation hochfrequenter Schwingungsmoden vorausgeht. Die Rueckreaktion in den elektronischen Grundzustand und die damit verbundene Isomerisierung des Retinals verlaeuft im Fall des Photosensors Sensorrhodopsin II trotz der unterschiedlichen Grundzustandsspektren sehr aehnlich zu Bakteriorhodopsin. Bei Sensorrhodopsin I wurde jedoch eine sehr langsame Rueckreaktion innerhalb einiger Pikosekunden beobachtet, die bei dem eingestellten pH-Wert vermutlich zumindest teilweise durch eine veraenderte elektrostatische Wechselwirkung mit dem Gegenion der Schiss- schen Base verursacht wird. Ueber den Vergleich mit Literaturdaten an Halorhodopsin und BR-Mutanten konnten Vermutungen, dass die Geschwindigkeit der Primaerreaktion stark von dieser Wechselwirkung beein usst wird, weiter bestaetigt werden. Aus den aufgenommenen Daten konnten weiterhin die erst lueckenhaft bekannten Photozyklen der Sensorrhodopsine um einige Schritte ergaenzt werden und die Absorptionsquerschnite der gefundenen Zwischenzust�ande berechnet werden. Schliesslich konnte ein qualitatives Modell fuer die Prim�arreaktion der Familie der Retinalproteine vorgeschlagen werden, das als Grundlage fuer zuk�unftige Arbeiten dienen kann.
Fakultät für Physik - Digitale Hochschulschriften der LMU - Teil 01/05
Interferierende Laserstrahlen können ein periodisches Potential für Atome induzieren, das es erlaubt, ultrakalte Neutralatome in geordneten Strukturen zu fangen. Diese Ensemble lichtgebundener Atome werden als optische Gitter bezeichnet. Liegt die Frequenz der verwendeten Lichtfelder sehr weit unterhalbder nächstgelegenen atomaren Resonanz, so entstehen quasi-statische Mikrofallen. Sie eignen sich durch ihre nahezu vollkommene Dissipationsfreiheit aufgrund der zu vernachlässigenden spontanen Photonenstreuung sehr gut zur Speicherung und Manipulation von kalten Atomen. In dieser Arbeit wird über Experimente zur kontrollierten Manipulation derartiger lichtgebundener Atome berichtet. Mit dem Licht eines CO2-Lasers der Wellenlänge 10.6 µm wird eine intensive Stehwelle erzeugt, in der kalte Rubidiumatome in mesoskopischen Dipolfallen mit einem Gitterabstand von 5.3 µm und bei Lebensdauern von über drei Sekunden gespeichert werden. Im ersten Teil der Arbeit werden die Eigenschaften der gespeicherten Atome charakterisiert. Es zeigt sich, daß die atomare Temperatur empfindlich von der Fallenlaserintensität abhängt. Für niedrige Intensitäten werden atomare Temperaturen von 21 µK bei Dichten oberhalb 1013 Atome/cm3 beobachtet. Unter alleinigen Verwendung der Laserkühlung wird damit eine atomare Phasenraumdichte von 1/300 erreicht, was nur drei Größenordnungen unterhalbdes Übergangs zur Bose-Einstein-Kondensation liegt. Bei höheren Intensitäten des Fallenlasers steigt die Temperatur im Gitter auf 140 µK an, welches in etwa der Doppler-Temperatur des Rubidiumatoms entspricht. Dies wird auf die große differentielle Lichtverschiebung der Atomzustände durch den Fallenlaser zurückgeführt, die die Effizienz der Subdoppler-Kühlmechanismen verringert. Durch das Erreichen hoher Vibrationsfrequenzen sowohl in radialer als auch in axialer Richtung wird erstmals ein dissipationsfreies, eindimensionales Gitter realisiert, indem der Lamb-Dicke-Bereich in allen drei Raumrichtungen erreicht wird. Dies ist die Grundlage für ein angestrebtes Kühlen der Atome in den Grundzustand des Gitters mit Hilfe des Raman-Seitenband-Verfahrens. Im Rahmen der Arbeit gelingt es weiterhin, Atome in einzelnen Gitterplätzen mit einem Abstand von 5.3 µm in einer Fluoreszenzabbildung optisch aufzulösen. Dies bedeutet den direkten Nachweis der Lokalisierung der in einer Stehwelle gebundenen Atome, so daß lokale Aspekte dieses optischen Gitters untersucht werden können. Gleichzeitig erlaubt ein konfokales Mikroskop, Atome in einzelnen Gitterplätzen mit Hilfe fokussierter, resonanter Lichtpulse selektiv anzusprechen. Dies eröffnet im Prinzip die Möglichkeit der Präparation und des Auslesens von Zuständen einzelner Atome, wie sie für eine Realisierung quantenlogischer Experimente in optischen Gittern erforderlich ist. In weiteren Experimenten werden gepulste Raman-Übergänge an kalten Rubidiumatomen untersucht, die in der CO2-Laser Dipolfalle gefangen sind. Dabei können Mehrphotonen-Übergänge zwischen zwei Zeeman-Grundzustandsniveaus beobachtet werden, sofern die Differenzfrequenz der beiden Raman-Laserstrahlen einer Subharmonischen der Frequenz des Zweiphotonenübergangs entspricht. Man kann diese Resonanzen als Mehrphotonen-Ramanübergänge interpretieren, bei denen n Photonenpaare beteiligt sind. Dabei zeigte sich sowohl experimentell als auch theoretisch, daß die Linienbreiten der höheren Subharmonischen deutlich unterhalbder durch die RamanpulsAlänge gegebenen Fourier-Breite liegen. Man findet weiter, daß das genaue Skalieren der Linienbreiten mit der beteiligten Photonenzahl von der verwendeten Form der Pulseinhüllenden abhängt.