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Fakultät für Physik - Digitale Hochschulschriften der LMU - Teil 03/05
Die biologische und medizinische Forschung stellt immer mehr Informationen über die Funktion des Lebens bereit. Dem voraus geht eine hochpräzise und spezifische Diagnostik. Allerdings gibt es noch keine überzeugenden Lösungen für die Lebend-Überwachung von Substanzen, die möglicherweise an Demenzkrankheiten oder Alterserscheinungen beteiligt sind. Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit Grundlagenforschung zur Entwicklung eines Sensors, der in der Lage ist Änderungen des elektrischen Potentials, z.B. neuronale Aktivität, in biologisch relevanter Umgebung zu detektieren. In dem hier behandelten Ansatz wird eine Sensorfläche eingesetzt, welche vollständig aus organischen Materialien aufgebaut ist. Die effektive Schnittstelle zwischen dem Sensor und den Zellen ist eine künstliche Zellmembran, die mit einer Bindungseinheit ausgestattet ist, deren Aufbau dem Vorbild der Natur nachempfunden ist. Der Sensor selbst ist ein organischer Dünnschichttransistor, der seine Sensitivität aus den elektronischen Eigenschaften des organischen Halbleiters erhält. Zudem hat die aktive Schicht eine Dicke von nur 50nm. Entscheidend im Umgang mit organischen Molekülen ist die enge Beziehung zwischen Struktur und Funktion. Die starke Anisotropie der Struktur spiegelt sich in den elektronischen Eigenschaften wider. Die molekulare Anordnung wiederum hängt sensibel von den verwendeten Prozessparametern bei der Herstellung der Schichten ab. Wichtig sind z.B. die Rate, die Temperatur oder die physikalischen Eigenschaften der Oberfläche (polar, nicht-polar, rau etc.). Die so gewonnenen organischen Multischichtsysteme wurden mit Hilfe von Röntgen- und Neutronenstreuung an Großgeräten (Synchrotron, Reaktor) charakterisiert. Ein Schwerpunkt der vorliegenden Arbeit ist das Auffinden und Beeinflussen der Struktur der verwendeten Materialien auf molekularer Ebene. Zunächst werden Konzepte und Aggregationsmechanismen von Molekülen auf Oberflächen vorgestellt. Der experimentelle Teil widmet sich der Herstellung der organischen Halbleiterschicht aus Pentacen (C22H14) auf unterschiedlichen Oberflächen. Durch chemische Modifikation von Diamantoberflächen konnten Pentacen-Filme kontrolliert in stehender oder liegender Phase gewachsen werden. Ferner wurde die Verkapselung organischer Filme mit verschiedensten Techniken und Materialien untersucht. Die Verwendung der Vakuumsublimations-Technik ermöglichte die Konservierung der "Dünnfilmphase" von Pentacen durch Verkapseln mit dem Alkan Tetratetracontan (TTC, C44H90). Somit konnte der stabile Betrieb eines organischen Transistors in ionischer wässeriger Umgebung ermöglicht werden, was den entscheidenden Schritt in Richtung Sensorik darstellt. Des Weiteren gelang der Aufbau einer vielseitig funktionalen Beschichtung, welche von Zellen als ihre natürliche Umgebung akzeptiert wird. Basierend auf substratgestützten Lipid-Doppelschichten wurde mit Hilfe der Biotinbindung ein synthetischer Peptid-Komplex über eine Protein-Zwischenschicht an die Oberfläche gebunden. Dieser Komplex enthält mehrfach die RGD Sequenz, eine Aminosäure-Sequenz, die für die Bindung von Proteinen an ihre Zellrezeptoren verantwortlich ist. Die Struktur der Beschichtung wurde mit Röntgen- und Neutronenbeugung mit einer Auflösung von 5Å bestimmt. Es zeigt sich eine mehrlagige Schichtung beginnend mit einer 36Å Lipidmembran, darüber eine stark hydrierte Zwischenschicht (26Å), gefolgt von einer 38Å dicken Streptavidinschicht und abschließend eine 30Å Schicht aus dicht gepackten, seitlich liegenden Bindungskomplexen. Neuronale Stammzellen wurden auf dieser Beschichtung kultiviert und zeigten rasche Anlagerung sowie eine Ausbreitung auf der angebotenen Oberfläche. Die Kompatibilität der Beschichtung mit dem verkapselten Transistor wurde durch das Ausbilden einer Lipidschicht auf der Sensoroberfläche bestätigt. In Zukunft sollen die Möglichkeiten erforscht werden, mit dieser Anordnung Änderungen des elektrischen Potentials zu messen. Dazu detektiert man zunächst Referenzsignale, die im Elektrolyten über eine Platin- oder eine Ag/AgCl-Elektrode angelegt werden. Aufgrund der vielfältigen Oberflächen, die sich mit Lipidmembranen beschichten lassen, ist diese Methode auch für die Gewebeentwicklung oder als Implantatsbeschichtung interessant.
Fakultät für Physik - Digitale Hochschulschriften der LMU - Teil 03/05
Organische Halbleiter gewinnen zur Zeit als elektronische und optoelektronische Bauelemente zunehmend an Bedeutung. Während organische Leuchtdioden, die oft auf Polymeren basieren, bereits Marktreife erreicht haben, sind organische Transistoren noch im Forschungsstatus. Für organische Transistoren verwendet man üblicherweise geordnete dünne Schichtstrukturen aus kleinen organischen Molekülen wie Pentacen, da hier im Vergleich zu den ungeordneten Polymeren höhere Ladungsträgerbeweglichkeiten erzielt werden können. Trotz intensiver Forschung sind die elektronischen Transportmechanismen und optischen Eigenschaften in solchen Systemen nicht völlig verstanden. Der Ansatz der vorliegenden Arbeit besteht darin, die elektronischen und optoelektronischen Eigenschaften von Pentacen-Dünnfilmtransistoren ortsaufgelöst zu untersuchen. Die dadurch erhaltenen Messdaten ermöglichten es, verschiedene Einflüsse auf das Transportverhalten in Pentacen aufzuschlüsseln und den verschiedenen Bereichen innerhalb des Transistors zuzuordnen. Es wurden zwei verschiedene Versuchsaufbauten realisiert. Um Abhängigkeiten des Transports von der Pentacenschichtdicke zu untersuchen, wurden elektronische in-situ Messungen während des Aufdampfprozesses durchgeführt. Laterale Ortsauflösung wurde hingegen durch einen optischen Aufbau realisiert, mit dem kleine Bereiche des Transistorkanals beleuchtet wurden. Bei den elektronischen in-situ Messungen wurden kontinuierlich während des Aufdampfens von Pentacen die charakteristischen Kenngrößen der Transistoren bestimmt. Neben der Lochbeweglichkeit untersuchten wir im Speziellen die Verschiebung der Schwellwertspannung und die Hysterese der Transistoren, da diese durch lokale Fallenzustände ausgelösten Phänomene eine besonders wichtige Rolle bei den Transporteigenschaften organischer Halbleiter spielen. Das Verhalten der Hysterese konnte durch ein Modell, das lokale Fallenzustände an der Oberfläche der Pentacenschicht berücksichtigt, erklärt werden. Die Entwicklung der Schwellwertspannung sowie der Hysterese während des Aufdampfens erlaubten es desweiteren, die Debye-Länge in Pentacen zu bestimmen. Der zweite Aufbau ermöglichte es, einerseits optische Eigenschaften wie Photolumineszenz und Reflektionsvermögen und andererseits optoelektronische Eigenschaften, insbesondere die Photoantwort, d.h. die lichtinduzierte Veränderung des Transistorstromes, in Abhängigkeit des Ortes der Beleuchtung zu untersuchen. Mit Hilfe der Reflektionsmessungen gelang es, unterschiedliche Absorption einzelner Pentacenkörner aufzulösen. Dies konnte auf eine Davydov-Aufspaltung zurückgeführt werden. Die Photoantwort unserer Transistoren besteht aus einer langsamen Komponente, die unabhängig vom Beleuchtungort auftrat, sowie einer schnellen Komponenten, die nur durch Einstrahlung an den Kontakten ausgelöst wurde. Aufgrund der Zeitskala und der Gatespannungsabhängigkeit wurde die langsame Komponente als bolometrischer Effekt interpretiert. Wärme, die durch Absorption in der Probe erzeugt und in den Halbleiterfilm transportiert wird, befreit Löcher aus Fallenzuständen, wodurch die Konzentration der freien Ladungsträger und damit der Gesamtstrom im Transistor erhöht wird. Die schnelle Photostromkomponente wird durch einen elektronischen Prozess, der auf einer Exzitonentrennung durch das hohe elektrische Feld am Kontakt beruht, erklärt. Die große Ausdehnung des Signals wurde auf eine hohe Interkombinationsrate von Singulett-Exzitonen zu Triplett-Exzitonen, die aufgrund ihrer langen Lebensdauer große Diffusionslängen besitzen, zurückgeführt. Diese hohe Interkombinatinosrate wurde durch die sehr schwache Photolumineszenzausbeute bestätigt.