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Zur Untersuchung ultraschneller molekularer Quantendynamik und deren Dephasierung werden erstmals extrem kurze Lichtimpulse erzeugt, die aus nur wenigen Zyklen des elektrischen Feldes bestehen und sowohl im Sichtbaren als auch im Ultravioletten weit abstimmbar und untereinander phasengekoppelt sind. Im Sichtbaren gelingt die Erzeugung von 7-fs Impulsen durch nichtkollineare optisch-parametrische Verstärkung eines Weißlicht-Kontinuums und adaptive Kompression mit einem deformierbaren Spiegel in der Fourier-Ebene. Durch geeignete zeitliche Streckung aller beteiligten Impulse (optical parametric chirped pulse amplification) kann die spektrale Breite der Impulse stark erweitert und darüber hinaus leicht an experimentelle Fragestellungen angepasst werden. Bei einer hohen Repetitionsrate von 4 MHz werden nahinfrarote 12-fs Impulse mit Hilfe von cavity-dumping und Dauerstrich-Nachverstärkung erzeugt. Die Impulse haben eine ausreichende Intensität zur Erzeugung eines stabilen Weißlicht-Kontinuums in Saphir. Die spektrale Bandbreite von kollinearen optisch-nichtlinearen Frequenzmischprozessen ist generell durch die Phasenanpassung zwischen den beteiligten Wellen limitiert. Diese Beschränkung kann mit einem neuartigen Konzept zur achromatischen Phasenanpassung um zwei Größenordnungen überwunden werden. Dadurch gelingt erstmals die Erzeugung weit abstimmbarer ultravioletter 7-fs Impulse durch Frequenzverdopplung von spektral geeignet aufgespalteten Lichtfeldern. Diese Impulse sind die bisher kürzesten im ultravioletten Spektralbereich und eine Erzeugung von 2.5-fs-Impulsen ist möglich. Alternativ können ultraviolette 20-fs Impulse mit höherer Energie und größerem Abstimmbereich auch durch gestreckte Summenfrequenzmischung erzeugt werden. Ein neuartiges interferometrisches Messkonzept, zero-additonal-phase SPIDER, erlaubt erstmals die vollständige Charakterisierung der zeitlichen Impulsform und der spektralen Phase der extrem kurzen ultravioletten, sichtbaren und nahinfraroten Impulse direkt am Ort eines spektroskopischen Experiments. Die zeitlichen Eigenschaften der Impulse werden dabei erstmals durch die Messung nicht beeinflusst. Die interferometrische Kalibrierung erfolgt im bestehenden Aufbau und die Konsistenz der Messung kann mit einfachen Tests kontrolliert werden. Alternativ ermöglicht eine Autokorrelationsmessung ohne optischen Strahlteiler die dispersionsfreie Messung von Impulsdauern für sichtbare bis nahinfrarote sub-10-fs Impulse in einem besonders kompakten Aufbau. Unter Berücksichtigung von höheren Ordnungen der spektralen Phase wird eine analytische Theorie der Frequenzverdopplung entwickelt, die eine häufig beobachtete Frequenzverschiebung und über die Phasen-fehlanpassung hinausgehende spektrale Einengung erklärt. Theorie und Experiment zeigen, dass sich die verschiedenen Ordnungen der spektralen Phase unabhängig voneinander zur zweiten Harmonischen übertragen und höhere Ordnungen dabei unterdrückt werden. Das erlaubt die Erzeugung von nahezu Fourier-limitierten ultravioletten sub-20-fs Impulsen durch ausschließliche Kompression im Sichtbaren und durch Frequenzverdopplung zeitlich gestreckter Impulse. Die Impulse aus zwei getrennten parametrischen Verstärkern weisen zeitliche Schwankungen von weniger als einer Femtosekunde auf und sind zueinander phasenstarr. Die Phase der verstärkten Impulse ist nur durch die Phase des als Saat-Licht verwendeten Weißlicht-Kontinuums bestimmt. Dessen restliche Phasenfluktuationen sind direkt mit der Intensität des Pumpimpulses gekoppelt und einfache Überlegungen zur Filamentbildung erklären die Großenordnung und das Vorzeichen dieser Zusammenhänge. Die relativen Schwankungen der carrier-envelope-Phase können durch räumliche Interferometrie für jeden Einzelimpuls gemessen und mit experimentellen Daten korreliert werden. Für Impulszüge bei verschiedenen Wellenlängen wird eine relative Phase definiert und mit Hilfe eines optisch-nichtlinearen Interferometers gemessen, das auf kohärenter Anti-Stokes-Raman-Streuung basiert. Getrennte Spektralkomponenten eines Weißlicht-Kontinuums aus Saphir erweisen sich in hohem Maße als zueinander phasenstarr. Dies erlaubt die Erzeugung von weit abstimmbaren Impulszügen mit fester Phasenbeziehung trotz unterschiedlicher Zentralwellenlänge. Molekulare Quantenzustände verlieren ihre elektronischen und Schwingungs-Kohärenzen innerhalb kür-zester Zeit an die Lösungsmittelumgebung und makroskopische Polarisationen zerfallen durch homogene und inhomogene Dephasierung. Mit den nun verfügbaren kurzen Impulsen werden die Mechanismen der extrem schnellen elektronischen Dephasierung von verschiedenen Farbstoffen in Lösung durch Photon-Echo-Messungen untersucht. Es zeigt sich, dass die Dephasierungszeit von elektronischen Kohärenzen von der Flexibilität oder Starrheit der Molekülstruktur abhängt. Mit den phasengekoppelten Impulsen kann außerdem die unterschiedliche Dephasierungszeit von verschiedenen Schwingungsmoden ausgenutzt werden, um unter-schiedliche Moleküle trotz überlappender Energiebänder durch zeitlich verzögerte Heterodyn-Detektion zu unterscheiden. In der Raman-Mikroskopie wird dieser Effekte als neuartiger Kontrastmechanismus zur untergrundfreien und molekülspezifischen Bildgebung ausgenutzt.

Kontinuierliche, kohärente Strahlung bei der 1S-2P-Übergangsfrequenz des Wasserstoffatoms, kurz Lyman-alpha, wird eine Schlüsselrolle bei Experimenten mit Antiwasserstoffatomen spielen: Sie ist zum Laserkühlen und zur Spektroskopie unumgänglich. Für die Lyman-alpha-Strahlung gibt es seit einigen Jahren eine Reihe gepulster Quellen, deren Effizienz beim Kühlen gefangener Atomen allerdings durch die Repetitionsrate und Bandbreite limitiert ist. Daher wurde vor wenigen Jahren in der Arbeitsgruppe von Prof. Hänsch eine kontinuierlich kohärente Lyman-alpha-Quelle durch Vier-Wellen-Mischen in Quecksilberdampf realisiert. Die vorliegende Arbeit geht der Frage nach, wie durch elektromagnetisch induzierte Transparenz die Konversionseffizienz des Vier-Wellen-Mischens erhöht werden kann. Erstmals wurden in Quecksilberdampf gemischte Zustände induziert und eine Aufspaltung des Ein-Photonenübergangs 6^1S->6^3P und des Zwei-Photonenübergangs 6^1S->7^1S beobachtet. Dazu wurden kontinuierliche Laserlichtquellen für 254 nm und 408 nm aufgebaut, die jeweils in der Frequenz soweit durchgestimmt werden können, daß Spektroskopie an allen natürlichen Quecksilberisotopen vorgenommen werden konnte. Die im Experiment beobachteten Effekte werden durch Rechnungen im Dichtematrixformalismus unter Berücksichtigung von Dopplerverbreiterung und endlicher Wechselwirkungzeit wiedergegeben. Dabei wurden auch Besonderheiten der Zwei-Photonenabsorption im von zwei starken kohärenten Lichtquellen getriebenen Drei-Niveausystem untersucht und im Modell der bekleideten Zustände erklärt. Aus den Ergebnissen der vorliegenden Arbeit lassen sich Anforderungen an eine künftige Apparatur ableiten, welche die Erzeugung von kontinuierlich kohärenter Lyman-alpha-Strahlung mit hoher Konversionseffizienz ermöglichen wird.

Die sprunghafte Entwicklung in der Femtosekundenlasertechnologie Anfang der 90er Jahre ermöglicht es, laserphysikalische Experimente in den verschiedensten Bereichen der Naturwissenschaften bei Pulsdauern von einigen Femtosekunden und elektrischen Feldstärken in der Größenordnung inneratomarer Felder durchzuführen. Im Rahmen dieser Arbeit wurden die drei wichtigsten Prozesse im Bereich der Wechselwirkung von Atomen mit starken Laserfeldern untersucht: Im Fall der Above-threshold Ionisation (ATI) absorbiert ein Elektron aus dem Lichtfeld mehr Photonen, als zu seiner Ionisation notwendig sind. Die Überschussenergie kann mit einem Flugzeitspektrometer in Form der kinetischen Energie des Photoelektrons gemessen werden. Im ATI-Spektrum wird die Zahl der gemessenen Photoelektronen als Funktion ihrer Energie aufgetragen: Es ergibt sich eine Serie von Maxima im Abstand der Photonenenergie. Diese fallen mit steigender Photoelektronenenergie stark ab und entsprechen der Anzahl der jenseits der Ionisationsschwelle absorbierten Photonen. Die Form der Spektren gibt detaillierte Hinweise auf Einzelheiten des Ionisationsvorgangs. Zum Beispiel misst man für lineare Polarisation des eingestrahlten Lichts eine plateauartige Struktur, die durch einen Rückstreuprozess des Elektrons am Ionenrumpf hervorgerufen wird: Die Einhüllende des ATI-Spektrums folgt zunächst dem störungstheoretisch erwarteten starken Abfall für niedrige Elektronenenergien. Sie geht dann in das ATIPlateau über, bis sie am sogenannten Cutoff endgültig stark abfällt. Neben dem Ionisationsprozess beobachtet man bei der Wechselwirkung von Atomen mit intensiven Laserfeldern auch die Erzeugung hoher Harmonischer (high harmonic generation, HHG). Dabei emittieren die Atome Strahlung mit Photonenenergien, die einem Vielfachen der Energie der eingestrahlten Photonen entsprechen. Aufgrund der Inversionssymmetrie werden im Gas nur die Harmonischen ungerader Ordnung erzeugt. HHG kann durch Elektronen erklärt werden, die - statt wie bei ATI am Ionenrumpf zu streuen, rekombinieren und auf diese Weise die aus dem Laserfeld aufgenommene Energie in Form von hochenergetischer Strahlung abgeben. Auch im Spektrum der Harmonischen fand man ein Plateau, das sich bis in den Bereich weicher Röntgenstrahlung erstrecken kann. HHG erlaubt es damit, vergleichsweise effizient kohärente kurzwellige Strahlung zu erzeugen, die vielversprechende Anwendungen ermöglicht, zum Beispiel in der Biologie (Mikroskopie). Als dritte Möglichkeit kann das Elektron seine während des Ionisationsprozesses gewonnene Energie dazu benutzen, ein zweites Elektron aus dem Atom zu lösen. Dies wird nicht-sequentielle Doppelionisation (NSDI) genannt und beinhaltet hochinteressante korrelierte Ionisationsdynamik. Für die Experimente dieser Arbeit wurde ein hochrepetitives (100kHz) Lasersystem aufgebaut, das bei einer Pulsenergie von 6µJ und einer Pulsdauer von 50fs Spitzenintensitäten von 2 · 1014W/cm2 erzeugt. Für Messungen in diesem Intensitätsbereich wurde ein kombiniertes Elektronen- und Ionen-Flugzeitspektrometer sowie ein Vakuum-UVSpektrometer konstruiert. Ersteres wurde im Rahmen dieser Arbeit aufgebaut und erlaubt die gleichzeitige Messung von Elektronen und Ionen. Das XUV-Spektrometer wurde im Rahmen dieser Arbeit umgebaut und erstmals zur Messung hoher Harmonischer eingesetzt. Bei einer Repetitionsrate von 100kHz sind sehr detaillierte Analysen des Ionisationsprozesses möglich. So wurde eine vergleichende Studie zum Einfluß der Elliptizität des einfallenden Lichtfeldes auf die drei oben genannten Effekte durchgeführt. Elliptisch polarisiertes Licht beschleunigt das Elektron in zwei Raumrichtungen. Mit zunehmender Elliptizität verringert sich die Wahrscheinlichkeit, dass das Elektron während des Ionisationsprozesses zum Ionenrumpf zurückkehrt und damit auch die Effizienz von ATI, HHG und NSDI. Ihre Abhängigkeit von der Elliptizität wurde unter nahezu identischen experimentellen Bedingungen gemessen. Die Messung bestätigt die gemeinsame Wurzel der drei Prozesse. Der Einfluß der Polarisation auf die Bahn des Elektrons kann in einem einfachen klassischen Modell beschrieben werden, das die gemessene Abhängigkeit näherungsweise reproduziert. Ein Durchbruch in der theoretischen Beschreibung von Prozessen in starken Feldern gelang Lewenstein et. al. mit vom Feynman’schen Pfadintegral abgeleiteten Gleichungen. Der klassische Limes dieser Theorie ist das oben erwähnte klassische Modell. Beide erlauben eine intuitive Deutung der physikalischen Vorgänge mit Hilfe von räumlichen Trajektorien bzw. Quantentrajektorien, die das Elektron aufgrund der Wechselwirkung mit dem Feld nehmen kann. Im ATI-Experiment ist es uns dabei gelungen, unter bestimmten Bedingungen ein ATI-Spektrum in die Beiträge von einzelnen Paaren von Quantentrajektorien zu zerlegen. Führen mehrere Quantentrajektorien zum gleichen Endzustand des Elektrons, so können sie miteinander interferieren. Die Interferenz von Quantentrajektorien beeinflusst die Form der ATI-Spektren auf verschiedenste Art. Dies zeigt zum einen die Messung der Interferenz niederenergetischer Elektronen und rückgestreuter hochenergetischer Elektronen. Eine Voraussetzung für ihre Interferenz mit messbarem Kontrast ist eine vergleichbare Amplitude in den entsprechenden Termen der Wellenfunktion. Im Plateau-Bereich der Photoelektronenspektren ist dies für kleine elliptische Polarisation des Lichts erfüllt, da dann, wie schon erwähnt, der Rückstreuvorgang abgeschwächt wird. Die Interferenz der beiden Beiträge zeigt sich in der Winkelverteilung der Photoelektronen dadurch, dass sich das ATI-Plateau aufgrund der Interferenz aufspaltet. Ein zweites Beispiel für den Einfluss von Interferenzeffekten betrifft die Form der Einhüllenden eines ATI-Spektrums. Diese wird durch resonanzartig auftretende Effekte bei bestimmten Intensitäten dominiert. Die Dynamik in der Ausbildung des ATI-Plateaus wurde durch die detaillierte Messung der Intensitätsabhängigkeit der ATI-Spektren untersucht. Dazu wurde in kleinen Schritten die Intensität erhöht und die dazugehörigen Spektren aufgenommen. Die resonanzartigen Effekte treten gerade bei solchen Intensitäten auf, bei denen die Theorie eine große Anzahl von Quantentrajektorien braucht, um das Spektrum zu approximieren. Daraus kann man auf konstruktive Interferenz der beteiligten Trajektorien schließen. Ein völlig neuer Bereich der Wechselwirkung ultrakurzer Pulse mit Atomen eröffnet sich bei Pulslängen um oder kürzer als 5fs. Solche Pulse bestehen aus weniger als zwei optischen Zyklen (FWHM). Dadurch wird die Phase zwischen der Einhüllenden des Pulses und seiner Trägerwelle von Bedeutung (absolute Phase). Da alle Effekte, die durch intensive Laserfelder hervorgerufen werden, vom Verlauf des elektrischen Feldes des Laserpulses abhängen, hängen sie auch von der absoluten Phase ab. Dies ist von entscheidender Bedeutung für verschiedene moderne Forschungsbereiche wie die Erzeugung von Attosekundenpulsen, die kohärente Steuerung atomarer und molekularer Prozesse, die Laserplasmaphysik aber auch die Entwicklung optischer Frequenzstandards. An der Politecnico di Milano haben wir mit einem 5fs-Lasersystem erstmals Effekte der absoluten Phase nachweisen können. Dies wurde durch eine Korrelationsanalyse der in entgegengesetzte Raumrichtungen emittierten Photoelektronen erreicht.